自由活动是蒙台梭利教育学说的最基本的特征之一。她指出：“科学的教育学的基本原则应该是学生自由的原则——这一原则允许个性发展，允许儿童天性的自发表现。如果新的教育科学产生于个性研究，那么这种研究就必须从事于对自由儿童的观察。”[38]“这种‘自由，是我所提倡的教育体系的不可动摇的基础。”[39]
（一）论教育学上的自由概念
蒙台梭利认为，一方面，在卢梭那个时代，人们曾为儿童的自由而呼吁，但他们往往把社会自由的概念与教育自由的概念相等同。在她看来，为教育学上的自由概念奠定科学基础的是19世纪的生物学。她说：“从生物学观点看，幼儿早期教育的自由概念必须理解为：他们的环境必须适合幼儿个性的最有利的发展。”[40]蒙台梭利指出，为照顾儿童的个别差异必须个别施教，其前提是观察了解儿童。但如果不给儿童以活动的自由，他们就无法表现自己的个性。另一方面，在生命的最初几年，儿童有一种内在的敏感性为精神发展所必需。而错误的引导或压抑的教育会使之消失。因此，我们必须耐心等待，使儿童的精神自由发展和表现出它的力量，而不要干涉儿童的努力。“自由的本能”会引导儿童克服一切障碍，不断从胜利走向胜利。
对于当时学校中压抑儿童的种种做法，蒙台梭利提出了尖锐的批评。她把固定的桌椅、物质奖励和惩罚等控制学生的方法，称作“损害肉体和精神的工具”。它们所激起的努力是被迫的而非自然的，因而绝不会给儿童带来自然的发展。
蒙台梭利把“活动”看做实现儿童自由的关键，“自由就是活动”。心理的发展总是借助于在环境经验的过程中进行各种活动。尤其是幼儿，他们是通过某些含有动作的活动来吸收知识的。他们只有凭借自发的行为活动，才能进行学习。因此，提供儿童自由活动的场所，这是形成一个人的重要条件，将有助于儿童自我训练和自我发展。为使儿童能充分自由的活动，蒙台梭利在“儿童之家”精心创造了一个特殊的世界。在那里，每一样东西的大小都与幼儿的身材相称，并都轻巧、美观、富有吸引力。儿童可以自由走动，随意取用，进行各种真实的活动。人们称她的做法是“教育观念的惊人革新”。
（二）协调自由与纪律的“工作”
在人们的想象中，实施自由教育的儿童之家里肯定是乱哄哄的，但当他们带此疑虑前往罗马参观时，所看到的是每个孩子在认真地从事自己所选择的活动，到处秩序井然。这使得参观者为之感动得热泪盈眶。那么，蒙台梭利究竟是怎样成功地使自由与纪律协调起来的呢？
对于自由与纪律的关系问题，蒙台梭利有自己独到的见解。她指出：“自由与纪律如同一枚徽章的两个面，因为科学的自由会导致纪律。”[41]自由不等于放任或为所欲为。尤其当儿童尚未发展起控制能力时，“让儿童想干什么就干什么”是与自由观念相违背的，无助于儿童的发展。所以，儿童之家毫无疑问是需要纪律的。但这是一种积极的、工作的纪律，而非静止不动的、被动的和屈从的纪律。并且这种纪律决不是靠命令、说教以及常为人们所称道的惩戒性措施所得到的，而是通过间接的方法，即通过自发工作以及开展活动的方式建立起来的。蒙台梭利指出，没有人是通过听别人说教来学会自觉遵守纪律的。良好的纪律的形成需要经过一系列成套的动作准备。根据她的经验，有3个重要的步骤。第一，首先使孩子们在思想上分清好坏，不要混淆“好”与“不动”，也不要将“坏”与“活动”相等同。而旧式纪律常将它们混为一谈。第二，自由选择的有趣工作是形成纪律的关键环节。第三，用“肃静课”来巩固所取得的纪律。
蒙台梭利指出：“真正纪律的第一道曙光来自工作。”[42]什么是“工作”？她说：“儿童只有靠环境经验才能得到充分的发育。我们称这种经验为‘工作’。”[43]在蒙台梭利看来，成长源于环境经验是大自然的规律。儿童的“工作欲”是生命本能的表现。正常化是儿童“全神贯注”于某件工作的结果。自由选择的有趣工作能满足儿童的内在需要，为儿童提供“动动机”。“当儿童将其注意集中于他感兴趣的、不仅为他提供有益的练习而且提供错误的控制的某种物体时，纪律也就产生了。”[44]这样，合理组织儿童工作上自由的原则代替了教师的批评和说教。儿童在工作中精力得到发挥，“自我”得到自由发展，独立性得到培养，意志力和社会性亦有了发展。这不仅有助于纪律的形成，更使儿童的发展趋向完善。
正如康纳尔所说：“自由、工作和秩序是蒙台梭利为儿童所构房屋的三根主要支柱。”[45]蒙台梭利以“工作”为中介，将自由与纪律协调起来的思想是富有创见性的。儿童的纪律与自由并行成长、相互依赖。蒙台梭利的纪律观与卢梭的“控制良好的自由”观是异曲同工的。